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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

稀土配位分子籠特異性識(shí)別和分離高階富勒烯異構(gòu)體研究獲進(jìn)展

2025-01-09 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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分子識(shí)別是生物體系的重要過程，尤其在酶-底物、抗原-抗體、藥物-靶點(diǎn)等特異性鍵合過程中發(fā)揮重要作用。1985年富勒烯C₆₀的發(fā)現(xiàn)，開啟了三維碳材料研究的新紀(jì)元。隨著富勒烯碳原子數(shù)增加，其立體和構(gòu)造異構(gòu)體種類呈指數(shù)級(jí)增長(zhǎng)。不同富勒烯異構(gòu)體及其衍生物的物理化學(xué)性質(zhì)存在顯著的異構(gòu)效應(yīng)，直接影響它們的光電、催化和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。而由于富勒烯分子家族獨(dú)特的球狀結(jié)構(gòu)，高階富勒烯異構(gòu)體的精準(zhǔn)識(shí)別與高效分離面臨挑戰(zhàn)。

近日，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究員孫慶福團(tuán)隊(duì)聯(lián)合華中科技大學(xué)教授盧興團(tuán)隊(duì)，在《自然-合成》（Nature Synthesis）上發(fā)表了題為Low-Symmetry Coordination Cages Enable the Recognition Specificity and Selective Enrichment of Higher Fullerene Isomers的研究論文。該研究基于碗狀三苯三戊并烯配體構(gòu)建了具有不同對(duì)稱性空腔微環(huán)境的稀土配位分子籠，利用主客體間π作用精細(xì)調(diào)控實(shí)現(xiàn)了對(duì)高階富勒烯異構(gòu)體的特異性識(shí)別和選擇性富集。主客體化學(xué)研究顯示，相較于高對(duì)稱性籠，低對(duì)稱性籠在識(shí)別鍵合D₂-C₇₆異構(gòu)體時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)勢(shì)。通過精準(zhǔn)的形狀匹配，低對(duì)稱性籠約束了其空腔內(nèi)富勒烯客體的無規(guī)則轉(zhuǎn)動(dòng)，導(dǎo)致主體對(duì)稱性從原來的S4降低至C₂。進(jìn)一步，這一策略被用于識(shí)別一對(duì)堪稱孿生兄弟的C₂_v對(duì)稱性的C₇₈異構(gòu)體。這對(duì)孿生富勒烯的區(qū)別僅在于兩個(gè)相鄰五元環(huán)的取向不同，只需一步Stone-Wales單鍵旋轉(zhuǎn)即可實(shí)現(xiàn)彼此結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。結(jié)果顯示，低對(duì)稱性籠在識(shí)別靈敏度和結(jié)合力差異方面優(yōu)于高對(duì)稱性籠，在分離純化高階富勒烯異構(gòu)體方面表現(xiàn)出優(yōu)勢(shì)。

該研究通過降低對(duì)稱性策略實(shí)現(xiàn)了配位分子籠對(duì)高階富勒烯異構(gòu)體的精準(zhǔn)識(shí)別，為配位分子籠材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與功能開發(fā)提供了新思路，并為生物體系中特異性識(shí)別過程提供了仿生模型。同時(shí)，這一研究為高附加值富勒烯的分離純化開辟了新途徑，凸顯了分子籠材料在識(shí)別分離領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。

論文鏈接

分子識(shí)別是生物體系的重要過程，尤其在酶-底物、抗原-抗體、藥物-靶點(diǎn)等特異性鍵合過程中發(fā)揮重要作用。1985年富勒烯C60的發(fā)現(xiàn)，開啟了三維碳材料研究的新紀(jì)元。隨著富勒烯碳原子數(shù)增加，其立體和構(gòu)造異構(gòu)體種類呈指數(shù)級(jí)增長(zhǎng)。不同富勒烯異構(gòu)體及其衍生物的物理化學(xué)性質(zhì)存在顯著的異構(gòu)效應(yīng)，直接影響它們的光電、催化和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。而由于富勒烯分子家族獨(dú)特的球狀結(jié)構(gòu)，高階富勒烯異構(gòu)體的精準(zhǔn)識(shí)別與高效分離面臨挑戰(zhàn)。近日，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究員孫慶福團(tuán)隊(duì)聯(lián)合華中科技大學(xué)教授盧興團(tuán)隊(duì)，在《自然-合成》（Nature Synthesis）上發(fā)表了題為L(zhǎng)ow-Symmetry Coordination Cages Enable the Recognition Specificity and Selective Enrichment of Higher Fullerene Isomers的研究論文。該研究基于碗狀三苯三戊并烯配體構(gòu)建了具有不同對(duì)稱性空腔微環(huán)境的稀土配位分子籠，利用主客體間π作用精細(xì)調(diào)控實(shí)現(xiàn)了對(duì)高階富勒烯異構(gòu)體的特異性識(shí)別和選擇性富集。主客體化學(xué)研究顯示，相較于高對(duì)稱性籠，低對(duì)稱性籠在識(shí)別鍵合D2-C76異構(gòu)體時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)勢(shì)。通過精準(zhǔn)的形狀匹配，低對(duì)稱性籠約束了其空腔內(nèi)富勒烯客體的無規(guī)則轉(zhuǎn)動(dòng)，導(dǎo)致主體對(duì)稱性從原來的S4降低至C2。進(jìn)一步，這一策略被用于識(shí)別一對(duì)堪稱孿生兄弟的C2v對(duì)稱性的C78異構(gòu)體。這對(duì)孿生富勒烯的區(qū)別僅在于兩個(gè)相鄰五元環(huán)的取向不同，只需一步Stone-Wales單鍵旋轉(zhuǎn)即可實(shí)現(xiàn)彼此結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。結(jié)果顯示，低對(duì)稱性籠在識(shí)別靈敏度和結(jié)合力差異方面優(yōu)于高對(duì)稱性籠，在分離純化高階富勒烯異構(gòu)體方面表現(xiàn)出優(yōu)勢(shì)。該研究通過降低對(duì)稱性策略實(shí)現(xiàn)了配位分子籠對(duì)高階富勒烯異構(gòu)體的精準(zhǔn)識(shí)別，為配位分子籠材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與功能開發(fā)提供了新思路，并為生物體系中特異性識(shí)別過程提供了仿生模型。同時(shí)，這一研究為高附加值富勒烯的分離純化開辟了新途徑，凸顯了分子籠材料在識(shí)別分離領(lǐng)域的應(yīng)用前景。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。論文鏈接

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