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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

青島能源所等揭示納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)

2020-07-02 青島生物能源與過程研究所

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語音播報(bào)

　　近日，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員王光輝聯(lián)合中科院大連化學(xué)物理研究所研究員劉健報(bào)道了一種普適性的策略，將合成的PdCu納米粒子分別引入到空心碳球的外表面（PdCu/HCS）以及封裝到空心碳球的空腔中（PdCu@HCS），構(gòu)建了兩種具有可比性的納米反應(yīng)器。這兩種納米反應(yīng)器除了PdCu納米粒子的空間分布不同外，其余結(jié)構(gòu)特征均相似。以這兩種納米反應(yīng)器為催化劑，利用雙室反應(yīng)器進(jìn)行液相加氫反應(yīng)，通過對(duì)比分析系統(tǒng)研究了納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)。

　　研究發(fā)現(xiàn)，相比于PdCu/HCS催化劑，PdCu@HCS的空腔可以對(duì)小分子烯烴或者H₂產(chǎn)生富集作用，從而提高小分子烯烴的加氫反應(yīng)速率；進(jìn)一步增大烯烴分子的尺寸，由于PdCu@HCS殼壁的擴(kuò)散限制效應(yīng)和分子篩效應(yīng)，可以減緩甚至是抑制烯烴分子的加氫反應(yīng)。另外，在苯乙炔的加氫反應(yīng)中，PdCu@HCS的空腔可以提高中間產(chǎn)物苯乙烯在空腔中的濃度以及停留時(shí)間，促使其進(jìn)一步的加氫生成苯乙烷。最后，以PdCu@HCS為催化劑，硝基苯和9-甲醛菲為原料，高選擇性地合成了相應(yīng)的亞胺產(chǎn)物；由于PdCu@HCS殼壁的分子篩效應(yīng)，避免了亞胺分子與空腔內(nèi)PdCu納米粒子的接觸，從而避免了過度加氫的發(fā)生。

　　上述研究工作為理解和評(píng)估納米反應(yīng)器在液相反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)提供了直接的例子。另外，報(bào)道的合成策略有望拓展到其他金屬體系，并且通過改變合成條件實(shí)現(xiàn)對(duì)空心碳球結(jié)構(gòu)以及金屬負(fù)載量等參數(shù)的定制。因此，利用該合成策略可以設(shè)計(jì)一系列不同結(jié)構(gòu)的空心碳球納米反應(yīng)器。這些納米反應(yīng)器可以作為理想的模型催化劑，用于催化反應(yīng)中空間限域效應(yīng)、傳質(zhì)擴(kuò)散以及反應(yīng)機(jī)理等方面的研究，并進(jìn)一步指導(dǎo)高效催化劑的設(shè)計(jì)合成。

　　這一成果近期發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。青島能源所博士后董超和博士生于群為論文第一作者，劉健和王光輝為論文通訊作者。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金，中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等項(xiàng)目資助。

　　論文鏈接

研究揭示納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)

　　中空納米反應(yīng)器由于其具有獨(dú)特的空間限域效應(yīng)，在催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。但是，在催化過程中，影響催化性能的因素較多，尤其是在液相加氫反應(yīng)中，催化劑結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)條件等都會(huì)對(duì)催化性能產(chǎn)生顯著影響。因此，如何明確地闡明和評(píng)估納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)仍具挑戰(zhàn)。
　　近日，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員王光輝聯(lián)合中科院大連化學(xué)物理研究所研究員劉健報(bào)道了一種普適性的策略，將合成的PdCu納米粒子分別引入到空心碳球的外表面（PdCu/HCS）以及封裝到空心碳球的空腔中（PdCu@HCS），構(gòu)建了兩種具有可比性的納米反應(yīng)器。這兩種納米反應(yīng)器除了PdCu納米粒子的空間分布不同外，其余結(jié)構(gòu)特征均相似。以這兩種納米反應(yīng)器為催化劑，利用雙室反應(yīng)器進(jìn)行液相加氫反應(yīng)，通過對(duì)比分析系統(tǒng)研究了納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)。
　　研究發(fā)現(xiàn)，相比于PdCu/HCS催化劑，PdCu@HCS的空腔可以對(duì)小分子烯烴或者H2產(chǎn)生富集作用，從而提高小分子烯烴的加氫反應(yīng)速率；進(jìn)一步增大烯烴分子的尺寸，由于PdCu@HCS殼壁的擴(kuò)散限制效應(yīng)和分子篩效應(yīng)，可以減緩甚至是抑制烯烴分子的加氫反應(yīng)。另外，在苯乙炔的加氫反應(yīng)中，PdCu@HCS的空腔可以提高中間產(chǎn)物苯乙烯在空腔中的濃度以及停留時(shí)間，促使其進(jìn)一步的加氫生成苯乙烷。最后，以PdCu@HCS為催化劑，硝基苯和9-甲醛菲為原料，高選擇性地合成了相應(yīng)的亞胺產(chǎn)物；由于PdCu@HCS殼壁的分子篩效應(yīng)，避免了亞胺分子與空腔內(nèi)PdCu納米粒子的接觸，從而避免了過度加氫的發(fā)生。
　　上述研究工作為理解和評(píng)估納米反應(yīng)器在液相反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)提供了直接的例子。另外，報(bào)道的合成策略有望拓展到其他金屬體系，并且通過改變合成條件實(shí)現(xiàn)對(duì)空心碳球結(jié)構(gòu)以及金屬負(fù)載量等參數(shù)的定制。因此，利用該合成策略可以設(shè)計(jì)一系列不同結(jié)構(gòu)的空心碳球納米反應(yīng)器。這些納米反應(yīng)器可以作為理想的模型催化劑，用于催化反應(yīng)中空間限域效應(yīng)、傳質(zhì)擴(kuò)散以及反應(yīng)機(jī)理等方面的研究，并進(jìn)一步指導(dǎo)高效催化劑的設(shè)計(jì)合成。
　　這一成果近期發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。青島能源所博士后董超和博士生于群為論文第一作者，劉健和王光輝為論文通訊作者。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金，中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等項(xiàng)目資助。
　　論文鏈接
　　研究揭示納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)
　　

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