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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書(shū)記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

大連化物所揭示無(wú)機(jī)/有機(jī)界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)機(jī)理

2020-01-10 大連化學(xué)物理研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

　　近年來(lái)，無(wú)機(jī)納米晶敏化有機(jī)分子三線態(tài)開(kāi)始廣受關(guān)注，主要體現(xiàn)為：一、納米晶通過(guò)改變形貌、尺寸和成分可輕易實(shí)現(xiàn)寬光譜調(diào)諧，且較高的消光系數(shù)有利于實(shí)現(xiàn)高效捕光；二、納米晶極?。◣讉€(gè)meV）的明-暗態(tài)劈裂有助于減小敏化過(guò)程的能量損失。因此，上述敏化策略有望在光催化合成、光動(dòng)力療法、能量上轉(zhuǎn)換和太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域獲得重要應(yīng)用。吳凱豐團(tuán)隊(duì)前期在無(wú)機(jī)納米晶到有機(jī)分子的三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域也取得了系列進(jìn)展（J. Am. Chem. Soc. 2019；J. Am. Chem. Soc. 2019；J. Phys. Chem. Lett. 2019；J. Phys. Chem. Lett. 2019）。

　　然而，在以往的文獻(xiàn)報(bào)道中，關(guān)于納米晶到分子的三線態(tài)轉(zhuǎn)移機(jī)理存在很大的爭(zhēng)議。有報(bào)道顯示轉(zhuǎn)移過(guò)程為兩電子協(xié)同轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)Dexter機(jī)理，也有報(bào)道稱轉(zhuǎn)移過(guò)程有電荷分離態(tài)的介導(dǎo)，而同樣有報(bào)道將這樣的中間介導(dǎo)態(tài)歸因于納米晶的表面缺陷態(tài)。因此，澄清這些爭(zhēng)議以及建立一個(gè)統(tǒng)一的三線態(tài)轉(zhuǎn)移模型對(duì)這一研究領(lǐng)域具有重要意義。

　　吳凱豐研究團(tuán)隊(duì)在前期工作基礎(chǔ)上，采用高效發(fā)光的強(qiáng)限域鈣鈦礦納米晶作為三線態(tài)施主，具有不同氧化還原電勢(shì)的多環(huán)芳烴分子作為三線態(tài)受主，構(gòu)建不同能級(jí)排布的模型體系。光譜動(dòng)力學(xué)研究表明：如果納米晶到分子電荷轉(zhuǎn)移在能量上被允許，三線態(tài)轉(zhuǎn)移通過(guò)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)介導(dǎo)實(shí)現(xiàn)；相反，如果電荷轉(zhuǎn)移在能量上被禁阻，光譜上觀測(cè)到的三線態(tài)轉(zhuǎn)移表現(xiàn)為直接的一步轉(zhuǎn)移。然而，通過(guò)分析轉(zhuǎn)移過(guò)程的耦合矩陣元，團(tuán)隊(duì)認(rèn)為后者這種“直接的”轉(zhuǎn)移機(jī)制可能由高能量的電荷轉(zhuǎn)移虛態(tài)介導(dǎo)。綜上，研究團(tuán)隊(duì)總結(jié)出電荷轉(zhuǎn)移態(tài)介導(dǎo)的三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移統(tǒng)一模型。

　　上述物理描述與有機(jī)材料中的“直接”或電荷轉(zhuǎn)移介導(dǎo)的單線態(tài)裂分，以及“donor-bridge-acceptor”結(jié)構(gòu)中的“hopping”或“superexchange”電荷轉(zhuǎn)移具有相通之處，對(duì)于深入理解電荷和能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象具有重要指導(dǎo)意義。相關(guān)成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nat. Commun.）上。

　　上述工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院潔凈能源先導(dǎo)科技專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計(jì)劃等的資助。

大連化物所揭示無(wú)機(jī)/有機(jī)界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)機(jī)理

　　近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所光電材料動(dòng)力學(xué)特區(qū)研究組研究員吳凱豐團(tuán)隊(duì)通過(guò)合理構(gòu)建無(wú)機(jī)納米晶-多環(huán)芳烴分子模型體系的能級(jí)結(jié)構(gòu)，結(jié)合超快時(shí)間分辨光譜技術(shù)，揭示了電荷轉(zhuǎn)移態(tài)介導(dǎo)的三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移（CT-mediated TET）模型，在無(wú)機(jī)/有機(jī)界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究方面取得新進(jìn)展。
　　近年來(lái)，無(wú)機(jī)納米晶敏化有機(jī)分子三線態(tài)開(kāi)始廣受關(guān)注，主要體現(xiàn)為：一、納米晶通過(guò)改變形貌、尺寸和成分可輕易實(shí)現(xiàn)寬光譜調(diào)諧，且較高的消光系數(shù)有利于實(shí)現(xiàn)高效捕光；二、納米晶極?。◣讉€(gè)meV）的明-暗態(tài)劈裂有助于減小敏化過(guò)程的能量損失。因此，上述敏化策略有望在光催化合成、光動(dòng)力療法、能量上轉(zhuǎn)換和太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域獲得重要應(yīng)用。吳凱豐團(tuán)隊(duì)前期在無(wú)機(jī)納米晶到有機(jī)分子的三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域也取得了系列進(jìn)展（J. Am. Chem. Soc. 2019；J. Am. Chem. Soc. 2019；J. Phys. Chem. Lett. 2019；J. Phys. Chem. Lett. 2019）。
　　然而，在以往的文獻(xiàn)報(bào)道中，關(guān)于納米晶到分子的三線態(tài)轉(zhuǎn)移機(jī)理存在很大的爭(zhēng)議。有報(bào)道顯示轉(zhuǎn)移過(guò)程為兩電子協(xié)同轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)Dexter機(jī)理，也有報(bào)道稱轉(zhuǎn)移過(guò)程有電荷分離態(tài)的介導(dǎo)，而同樣有報(bào)道將這樣的中間介導(dǎo)態(tài)歸因于納米晶的表面缺陷態(tài)。因此，澄清這些爭(zhēng)議以及建立一個(gè)統(tǒng)一的三線態(tài)轉(zhuǎn)移模型對(duì)這一研究領(lǐng)域具有重要意義。
　　吳凱豐研究團(tuán)隊(duì)在前期工作基礎(chǔ)上，采用高效發(fā)光的強(qiáng)限域鈣鈦礦納米晶作為三線態(tài)施主，具有不同氧化還原電勢(shì)的多環(huán)芳烴分子作為三線態(tài)受主，構(gòu)建不同能級(jí)排布的模型體系。光譜動(dòng)力學(xué)研究表明：如果納米晶到分子電荷轉(zhuǎn)移在能量上被允許，三線態(tài)轉(zhuǎn)移通過(guò)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)介導(dǎo)實(shí)現(xiàn)；相反，如果電荷轉(zhuǎn)移在能量上被禁阻，光譜上觀測(cè)到的三線態(tài)轉(zhuǎn)移表現(xiàn)為直接的一步轉(zhuǎn)移。然而，通過(guò)分析轉(zhuǎn)移過(guò)程的耦合矩陣元，團(tuán)隊(duì)認(rèn)為后者這種“直接的”轉(zhuǎn)移機(jī)制可能由高能量的電荷轉(zhuǎn)移虛態(tài)介導(dǎo)。綜上，研究團(tuán)隊(duì)總結(jié)出電荷轉(zhuǎn)移態(tài)介導(dǎo)的三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移統(tǒng)一模型。
　　上述物理描述與有機(jī)材料中的“直接”或電荷轉(zhuǎn)移介導(dǎo)的單線態(tài)裂分，以及“donor-bridge-acceptor”結(jié)構(gòu)中的“hopping”或“superexchange”電荷轉(zhuǎn)移具有相通之處，對(duì)于深入理解電荷和能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象具有重要指導(dǎo)意義。相關(guān)成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nat. Commun.）上。
　　上述工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院潔凈能源先導(dǎo)科技專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計(jì)劃等的資助。
　　大連化物所揭示無(wú)機(jī)/有機(jī)界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)機(jī)理

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