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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

中國(guó)科大在二維分離膜的高效選擇性滲透研究中取得進(jìn)展

2019-06-27 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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語(yǔ)音播報(bào)

　　近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院劉波課題組通過質(zhì)子化和陰離子嵌入的協(xié)同作用，發(fā)展了一種GCN層間距離和層間化學(xué)環(huán)境調(diào)控的普適性策略，并實(shí)現(xiàn)GCN基薄膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分能力和高效立體選擇性滲透。相關(guān)研究成果以Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation 為題，于6月7日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications, 2019, 10, 2500）。論文的第一作者是中國(guó)科大博士研究生王洋。

　　GCN共軛平面結(jié)構(gòu)中具有確定分布的氮原子，氮上的孤電子可以被強(qiáng)質(zhì)子酸（比如硫酸，SA）質(zhì)子化，而強(qiáng)酸陰離子可以同時(shí)嵌入到GCN的納米片層之間，并可在亞納米尺度精確調(diào)控層間距離。GCN-SA復(fù)合納米結(jié)構(gòu)使可供分子/離子自由進(jìn)出的有效層間距增大10.8埃。研究人員發(fā)現(xiàn)這種質(zhì)子化的GCN與酸根離子之間的靜電作用使得制備出的納米復(fù)合物及納米級(jí)厚度的薄膜非常穩(wěn)定且具有兩親性。具有匹配尺寸的待分離物種可以選擇性通過GCN-SA薄膜中陰離子支撐的層空間，并表現(xiàn)出明確的溶質(zhì)分離截?cái)喟霃?，從而在亞納米尺度下實(shí)現(xiàn)對(duì)不同尺寸和電荷的分子/離子的精準(zhǔn)篩分（圖1）。

　　研究人員繼續(xù)利用這一概念，通過引入手性樟腦磺酸（CSA），在GCN質(zhì)子化和離子嵌入層間的過程中，一方面實(shí)現(xiàn)對(duì)層間距進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控，另一方面改變層間化學(xué)環(huán)境，引入手性位點(diǎn)。研究結(jié)果顯示，GCN-CSA手性分離膜對(duì)不同分離物種具有明確的截?cái)喾肿恿?，一系列?duì)映異構(gòu)體在GCN-CSA薄膜中的滲透表現(xiàn)出較好的選擇性，并可通過優(yōu)化參數(shù)得到檸檬烯對(duì)映體過量值為89%的高效選擇性滲透（圖2）。

　　綜上，這項(xiàng)工作闡述了惰性GCN的普適性功能化策略，為精確調(diào)控二維材料的層間距和層間化學(xué)環(huán)境提供新的研究思路，實(shí)現(xiàn)了GCN基分離膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分和立體選擇性滲透性能，并使二維材料基手性分離膜在一些特定領(lǐng)域（如制藥和生物）的應(yīng)用成為可能。

　　該項(xiàng)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、中央高?；究蒲袑ｍ?xiàng)資金和安徽省自然科學(xué)基金的資助。

　　文章鏈接

　　圖1 （a）強(qiáng)酸陰離子嵌入質(zhì)子化的GCN進(jìn)行層間距精準(zhǔn)調(diào)控示意圖。R-SO₃代表Bronsted酸根離子；（b）GCN-SA薄膜對(duì)不同尺寸的溶質(zhì)分子的篩分效應(yīng)示意圖；（c）納米級(jí)厚度GCN-SA薄膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分性能，內(nèi)置圖為不同溶質(zhì)的截留率和水合半徑之間的關(guān)系。

　　圖2 （a）GCN基手性分離膜對(duì)不同對(duì)映異構(gòu)體的立體選擇性滲透示意圖；（b-d）GCN-CSA薄膜對(duì)檸檬烯外消旋體進(jìn)行（b-c）等壓和（d）給壓滲透，Feed端和Permeate端溶液的CD信號(hào)強(qiáng)度隨滲透時(shí)間的變化。

　　石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride, GCN）是一種新型二維層狀材料，在催化和分離領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來，以氧化石墨烯（GO）為代表的二維膜制備及其在分子尺度的篩分研究成為分離領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，但GO膜在水相體系中存在結(jié)構(gòu)及性能不穩(wěn)定性，對(duì)環(huán)境變化較為敏感，從而限制其實(shí)際應(yīng)用。另外，GO膜的研究目前主要集中在水相體系中，而一些特定的生物或藥物領(lǐng)域所使用的手性分離膜，需要在非水相體系中實(shí)現(xiàn)對(duì)應(yīng)異構(gòu)體的高效分離。具有類似GO膜特性的GCN基分離膜的性能探究目前尚處于初級(jí)階段，而如何充分發(fā)揮其層間距和層間環(huán)境可調(diào)的特性、化學(xué)惰性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，使其實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、高效的納米尺度下的選擇性滲透亟待研究。
　　近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院劉波課題組通過質(zhì)子化和陰離子嵌入的協(xié)同作用，發(fā)展了一種GCN層間距離和層間化學(xué)環(huán)境調(diào)控的普適性策略，并實(shí)現(xiàn)GCN基薄膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分能力和高效立體選擇性滲透。相關(guān)研究成果以Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation 為題，于6月7日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications, 2019, 10, 2500）。論文的第一作者是中國(guó)科大博士研究生王洋。
　　GCN共軛平面結(jié)構(gòu)中具有確定分布的氮原子，氮上的孤電子可以被強(qiáng)質(zhì)子酸（比如硫酸，SA）質(zhì)子化，而強(qiáng)酸陰離子可以同時(shí)嵌入到GCN的納米片層之間，并可在亞納米尺度精確調(diào)控層間距離。GCN-SA復(fù)合納米結(jié)構(gòu)使可供分子/離子自由進(jìn)出的有效層間距增大10.8埃。研究人員發(fā)現(xiàn)這種質(zhì)子化的GCN與酸根離子之間的靜電作用使得制備出的納米復(fù)合物及納米級(jí)厚度的薄膜非常穩(wěn)定且具有兩親性。具有匹配尺寸的待分離物種可以選擇性通過GCN-SA薄膜中陰離子支撐的層空間，并表現(xiàn)出明確的溶質(zhì)分離截?cái)喟霃?，從而在亞納米尺度下實(shí)現(xiàn)對(duì)不同尺寸和電荷的分子/離子的精準(zhǔn)篩分（圖1）。
　　研究人員繼續(xù)利用這一概念，通過引入手性樟腦磺酸（CSA），在GCN質(zhì)子化和離子嵌入層間的過程中，一方面實(shí)現(xiàn)對(duì)層間距進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控，另一方面改變層間化學(xué)環(huán)境，引入手性位點(diǎn)。研究結(jié)果顯示，GCN-CSA手性分離膜對(duì)不同分離物種具有明確的截?cái)喾肿恿?，一系列?duì)映異構(gòu)體在GCN-CSA薄膜中的滲透表現(xiàn)出較好的選擇性，并可通過優(yōu)化參數(shù)得到檸檬烯對(duì)映體過量值為89%的高效選擇性滲透（圖2）。
　　綜上，這項(xiàng)工作闡述了惰性GCN的普適性功能化策略，為精確調(diào)控二維材料的層間距和層間化學(xué)環(huán)境提供新的研究思路，實(shí)現(xiàn)了GCN基分離膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分和立體選擇性滲透性能，并使二維材料基手性分離膜在一些特定領(lǐng)域（如制藥和生物）的應(yīng)用成為可能。
　　該項(xiàng)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、中央高校基本科研專項(xiàng)資金和安徽省自然科學(xué)基金的資助。
　　文章鏈接
　　
　　圖1 （a）強(qiáng)酸陰離子嵌入質(zhì)子化的GCN進(jìn)行層間距精準(zhǔn)調(diào)控示意圖。R-SO3代表Bronsted酸根離子；（b）GCN-SA薄膜對(duì)不同尺寸的溶質(zhì)分子的篩分效應(yīng)示意圖；（c）納米級(jí)厚度GCN-SA薄膜在亞納米尺度下的精準(zhǔn)篩分性能，內(nèi)置圖為不同溶質(zhì)的截留率和水合半徑之間的關(guān)系。
　　
　　圖2 （a）GCN基手性分離膜對(duì)不同對(duì)映異構(gòu)體的立體選擇性滲透示意圖；（b-d）GCN-CSA薄膜對(duì)檸檬烯外消旋體進(jìn)行（b-c）等壓和（d）給壓滲透，F(xiàn)eed端和Permeate端溶液的CD信號(hào)強(qiáng)度隨滲透時(shí)間的變化。
　　

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