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激子-聲子耦合作為凝聚態(tài)物質(zhì)中重要的多體相互作用，體現(xiàn)于激子吸收峰的重整化、聲子散射輔助的激子發(fā)光等現(xiàn)象。當(dāng)激子-聲子相互作用足夠強(qiáng)時(shí)，激子會(huì)拖拽周圍的晶格，形成局域的晶格畸變，產(chǎn)生類似于電子或空穴的極化子的新量子態(tài)即自陷態(tài)激子。實(shí)驗(yàn)中，自陷態(tài)激子多具有較大的展寬，并在光致發(fā)光譜中導(dǎo)致顯著的斯托克斯紅移。盡管自陷態(tài)激子在較多體系中已有實(shí)驗(yàn)觀測(cè)，但自陷態(tài)激子的理論研究面臨挑戰(zhàn)。當(dāng)前，高效而普適的自陷態(tài)激子理論計(jì)算框架仍然欠缺。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10組博士生白云飛在副研究員王亞嫻、研究員孟勝的指導(dǎo)下，自主發(fā)展了用于研究絕緣體和半導(dǎo)體中的自陷態(tài)激子的第一性原理計(jì)算框架。這一框架通過結(jié)合多體Bethe-Salpeter方程與微擾理論相，能夠獲得模式和動(dòng)量分辨的激子-聲子耦合矩陣元。利用激子能帶、聲子能帶和激子-聲子耦合矩陣元，可以自洽求解得到局域的自陷態(tài)激子波函數(shù)。同時(shí)，該方法可以計(jì)算自陷態(tài)激子的勢(shì)能面，預(yù)測(cè)其導(dǎo)致的斯托克斯紅移，具有普適性。

以二維磁性半導(dǎo)體鉻三鹵化物為例，該工作計(jì)算了體系中的自陷激子態(tài)的形成過程和斯托克斯紅移，且與實(shí)驗(yàn)測(cè)量的光致發(fā)光譜吻合。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)，計(jì)算得到的晶格畸變模式與瞬態(tài)吸收譜的測(cè)量一致。

上述成果為自陷態(tài)激子研究奠定了理論基礎(chǔ)，并對(duì)量子材料的超快光激發(fā)和激子的相干調(diào)控研究具有啟發(fā)意義。

相關(guān)研究成果以Ab Initio Self-Trapped Excitons為題，發(fā)表在《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical?Review?Letters）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目的支持。

論文鏈接

自陷態(tài)激子形成的Franck-Condon圖像