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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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大連化物所等通過雙單原子亞納米反應(yīng)器實現(xiàn)高效電化學(xué)固氮

2020-09-10 大連化學(xué)物理研究所

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語音播報

　　單原子催化劑能最大限度地利用活性物質(zhì)，因此在電催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，精準控制原子級活性位點以滿足特定反應(yīng)仍是單原子催化劑的瓶頸。該研究提出一種亞納米空間限域策略，即利用石墨化氮化碳具有的獨特微環(huán)境的規(guī)則表面空穴，精確限域Fe-Cu單原子并調(diào)控其幾何構(gòu)型，構(gòu)建“亞納米反應(yīng)器”。研究發(fā)現(xiàn)，在高度限域的亞納米反應(yīng)器中，F(xiàn)e-Cu催化活性中心與反應(yīng)物具有更強的相互作用，且極狹窄的限域空間所具有的獨特微環(huán)境形成顯著的協(xié)同效應(yīng)，對于以氮還原反應(yīng)為代表的多步驟電催化過程較為有利。此外，結(jié)合第一性原理模擬，發(fā)現(xiàn)這種協(xié)同效應(yīng)來源于獨特的Fe-Cu配位，有效地改變N₂的吸收，改善電子轉(zhuǎn)移，并為氮還原反應(yīng)提供額外的氧化還原電子對。該研究為在亞納米尺度上操縱催化劑活性中心提供新策略，也為亞納米尺度上具有精確空間定位的新型催化劑的設(shè)計提供思路。

　　劉健團隊致力于研究微/納米反應(yīng)器中的催化基礎(chǔ)理論，實現(xiàn)活性組分在納米反應(yīng)器中的精準定位。研究團隊構(gòu)建的蛋黃-蛋殼型Pd&ZnO@carbon，Co-CoOx@N-C，AuPt@HMZS亞微米反應(yīng)器，其外殼可以保護催化核心納米顆粒，抑制其團聚，核與殼之間的空隙空間為多相催化反應(yīng)中反應(yīng)物的富集提供獨特的反應(yīng)環(huán)境，從而提升催化劑的活性、選擇性及穩(wěn)定性（Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1801737; Adv. Sci., 2019, 1900807; Natl. Sci. Rev., 2020, In Press）；將金屬納米顆粒區(qū)域選擇性地定位在啞鈴的一個隔室中，構(gòu)建Janus型納米反應(yīng)器，顯示出優(yōu)異的界面活性，提高雙相硝基芳烴加氫反應(yīng)的反應(yīng)效率（Angew .Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8459-8463）；將金屬納米顆粒選擇定位在中空球內(nèi)部和表面，系統(tǒng)研究納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, In Press）；提出納米反應(yīng)器策略合成負載型超小雙金屬催化劑（Materials Today, 2020, In Press）；通過缺陷工程鐵摻雜的策略，開發(fā)鐵摻雜W₁₈O₄₉納米反應(yīng)器，在低電位下同時實現(xiàn)高的NH₃產(chǎn)率和高法拉第效率（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 7356-7361）。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Materials上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的資助。

　　論文鏈接

大連化物所通過雙單原子亞納米反應(yīng)器實現(xiàn)高效電化學(xué)固氮

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所微納米反應(yīng)器與反應(yīng)工程學(xué)研究組研究員劉健團隊，與天津大學(xué)教授梁驥團隊、澳大利亞斯威本科技大學(xué)教授孫成華團隊合作，通過亞納米空間限域策略，開發(fā)Fe-Cu雙單原子亞納米反應(yīng)器，用于電催化N2還原反應(yīng)，實現(xiàn)NH3高效率合成，為電催化固氮提供新思路。
　　單原子催化劑能最大限度地利用活性物質(zhì)，因此在電催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，精準控制原子級活性位點以滿足特定反應(yīng)仍是單原子催化劑的瓶頸。該研究提出一種亞納米空間限域策略，即利用石墨化氮化碳具有的獨特微環(huán)境的規(guī)則表面空穴，精確限域Fe-Cu單原子并調(diào)控其幾何構(gòu)型，構(gòu)建“亞納米反應(yīng)器”。研究發(fā)現(xiàn)，在高度限域的亞納米反應(yīng)器中，F(xiàn)e-Cu催化活性中心與反應(yīng)物具有更強的相互作用，且極狹窄的限域空間所具有的獨特微環(huán)境形成顯著的協(xié)同效應(yīng)，對于以氮還原反應(yīng)為代表的多步驟電催化過程較為有利。此外，結(jié)合第一性原理模擬，發(fā)現(xiàn)這種協(xié)同效應(yīng)來源于獨特的Fe-Cu配位，有效地改變N2的吸收，改善電子轉(zhuǎn)移，并為氮還原反應(yīng)提供額外的氧化還原電子對。該研究為在亞納米尺度上操縱催化劑活性中心提供新策略，也為亞納米尺度上具有精確空間定位的新型催化劑的設(shè)計提供思路。
　　劉健團隊致力于研究微/納米反應(yīng)器中的催化基礎(chǔ)理論，實現(xiàn)活性組分在納米反應(yīng)器中的精準定位。研究團隊構(gòu)建的蛋黃-蛋殼型Pd&ZnO@carbon，Co-CoOx@N-C，AuPt@HMZS亞微米反應(yīng)器，其外殼可以保護催化核心納米顆粒，抑制其團聚，核與殼之間的空隙空間為多相催化反應(yīng)中反應(yīng)物的富集提供獨特的反應(yīng)環(huán)境，從而提升催化劑的活性、選擇性及穩(wěn)定性（Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1801737; Adv. Sci., 2019, 1900807; Natl. Sci. Rev., 2020, In Press）；將金屬納米顆粒區(qū)域選擇性地定位在啞鈴的一個隔室中，構(gòu)建Janus型納米反應(yīng)器，顯示出優(yōu)異的界面活性，提高雙相硝基芳烴加氫反應(yīng)的反應(yīng)效率（Angew .Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8459-8463）；將金屬納米顆粒選擇定位在中空球內(nèi)部和表面，系統(tǒng)研究納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, In Press）；提出納米反應(yīng)器策略合成負載型超小雙金屬催化劑（Materials Today, 2020, In Press）；通過缺陷工程鐵摻雜的策略，開發(fā)鐵摻雜W18O49納米反應(yīng)器，在低電位下同時實現(xiàn)高的NH3產(chǎn)率和高法拉第效率（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 7356-7361）。
　　相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Materials上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的資助。
　　論文鏈接
　　大連化物所通過雙單原子亞納米反應(yīng)器實現(xiàn)高效電化學(xué)固氮
　　

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