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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

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福建物構(gòu)所金屬有機(jī)框架材料光催化CO₂還原全反應(yīng)研究獲進(jìn)展

2020-08-27 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

　　光催化CO₂全還原反應(yīng)，即模擬自然光合作用吸收太陽(yáng)能將CO₂和H₂O轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)物（如碳?xì)浠衔铩?/span>CO等），具有研究意義與應(yīng)用前景。晶態(tài)多孔的金屬有機(jī)框架材料（MOFs）具有可調(diào)變的組分及結(jié)構(gòu)，理論上能夠?qū)崿F(xiàn)原子級(jí)的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與調(diào)控，近年來(lái)成為新興的光催化材料/平臺(tái)。目前已報(bào)道的用于光催化CO₂還原的穩(wěn)定MOFs多由含Zr、Al等的金屬氧簇與羧酸配體構(gòu)成，抬高金屬節(jié)點(diǎn)的活化能壘，阻礙配體/節(jié)點(diǎn)界面的電荷轉(zhuǎn)移，相比之下，由催化活性較高的金屬元素（如Co、Ni、Cu等）與羧酸配體構(gòu)成MOFs卻無(wú)法保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。此外，當(dāng)前多數(shù)體系使用不經(jīng)濟(jì)的空穴犧牲劑，以單方面提高CO₂還原半反應(yīng)的產(chǎn)率，同時(shí)反應(yīng)多限于液相，難以利用MOFs氣體吸附量高的優(yōu)勢(shì)。

　　有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員曹榮團(tuán)隊(duì)，從MOFs配體與金屬節(jié)點(diǎn)配位層的角度入手，選取由吡唑基金屬卟啉與NiO_x簇構(gòu)筑的PCN-601作為光催化劑，實(shí)現(xiàn)在CO₂和水蒸氣的氣固相體系中的光催化CO₂全還原反應(yīng)，其CO₂至CH₄的產(chǎn)率達(dá)到已報(bào)道的室溫光催化CO₂全還原體系的水平。該反應(yīng)避免犧牲劑的使用，發(fā)揮了MOFs高氣體吸附量的優(yōu)勢(shì)。機(jī)理研究剖析熱力學(xué)層面上PCN-601結(jié)構(gòu)中光生電荷的遷移路徑，繼而從動(dòng)力學(xué)角度評(píng)估吡唑/NiO_x簇配位界面上電荷分離與遷移的效率以及結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)底物分子的作用情況。理論及實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，相比于羧酸基-ZrO_x簇配位層構(gòu)筑的MOFs，PCN-601的吡唑-NiO_x簇配位層使其形成穩(wěn)定框架的同時(shí)，有利于光生電子從配體至節(jié)點(diǎn)的超快遷移以及CO₂、H₂O分子的吸附與活化，改善其光催化CO₂還原全反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。該研究表明，通過(guò)配位結(jié)構(gòu)的精細(xì)設(shè)計(jì)有望解決MOFs結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與光催化活性之間的矛盾。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上，論文第一作者為博士方志斌。研究工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃等的資助，并得到華東理工大學(xué)、中科院大連化學(xué)物理研究所等的支持。

　　論文鏈接

福建物構(gòu)所金屬有機(jī)框架材料光催化CO₂還原全反應(yīng)研究獲進(jìn)展

　　光催化CO2全還原反應(yīng)，即模擬自然光合作用吸收太陽(yáng)能將CO2和H2O轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)物（如碳?xì)浠衔?、CO等），具有研究意義與應(yīng)用前景。晶態(tài)多孔的金屬有機(jī)框架材料（MOFs）具有可調(diào)變的組分及結(jié)構(gòu)，理論上能夠?qū)崿F(xiàn)原子級(jí)的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與調(diào)控，近年來(lái)成為新興的光催化材料/平臺(tái)。目前已報(bào)道的用于光催化CO2還原的穩(wěn)定MOFs多由含Zr、Al等的金屬氧簇與羧酸配體構(gòu)成，抬高金屬節(jié)點(diǎn)的活化能壘，阻礙配體/節(jié)點(diǎn)界面的電荷轉(zhuǎn)移，相比之下，由催化活性較高的金屬元素（如Co、Ni、Cu等）與羧酸配體構(gòu)成MOFs卻無(wú)法保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。此外，當(dāng)前多數(shù)體系使用不經(jīng)濟(jì)的空穴犧牲劑，以單方面提高CO2還原半反應(yīng)的產(chǎn)率，同時(shí)反應(yīng)多限于液相，難以利用MOFs氣體吸附量高的優(yōu)勢(shì)。
　　有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員曹榮團(tuán)隊(duì)，從MOFs配體與金屬節(jié)點(diǎn)配位層的角度入手，選取由吡唑基金屬卟啉與NiOx簇構(gòu)筑的PCN-601作為光催化劑，實(shí)現(xiàn)在CO2和水蒸氣的氣固相體系中的光催化CO2全還原反應(yīng)，其CO2至CH4的產(chǎn)率達(dá)到已報(bào)道的室溫光催化CO2全還原體系的水平。該反應(yīng)避免犧牲劑的使用，發(fā)揮了MOFs高氣體吸附量的優(yōu)勢(shì)。機(jī)理研究剖析熱力學(xué)層面上PCN-601結(jié)構(gòu)中光生電荷的遷移路徑，繼而從動(dòng)力學(xué)角度評(píng)估吡唑/NiOx簇配位界面上電荷分離與遷移的效率以及結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)底物分子的作用情況。理論及實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，相比于羧酸基-ZrOx簇配位層構(gòu)筑的MOFs，PCN-601的吡唑-NiOx簇配位層使其形成穩(wěn)定框架的同時(shí)，有利于光生電子從配體至節(jié)點(diǎn)的超快遷移以及CO2、H2O分子的吸附與活化，改善其光催化CO2還原全反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。該研究表明，通過(guò)配位結(jié)構(gòu)的精細(xì)設(shè)計(jì)有望解決MOFs結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與光催化活性之間的矛盾。
　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上，論文第一作者為博士方志斌。研究工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃等的資助，并得到華東理工大學(xué)、中科院大連化學(xué)物理研究所等的支持。
　　論文鏈接
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