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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關鍵核心技術，努力搶占科技制高點，為把我國建設成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習近平總書記在致中國科學院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學技術跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設國際一流科研機構。

——中國科學院辦院方針

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廣州地化所揭示家用燃煤排放棕色碳的化學和吸光性特征

2020-01-22 廣州地球化學研究所

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語音播報

　　大氣BrC的來源很多，其中生物質和化石燃料燃燒被認為是最主要的一次排放源。長期以來，我國都是以煤炭資源為主要燃料的能源結構，根據(jù)中國國家統(tǒng)計局（2016）的數(shù)據(jù)，煤炭消耗量（4000Tg）占中國總能源的68%，其中93Tg煤用于冬季和全年做飯的家用燃料（NBSC, 2016）。家用燃煤的大范圍使用導致大量的污染物排放，受到了相關專家的高度關注并開展了很多研究。然而這些工作主要集中在燃煤排放的有機碳、黑碳和多環(huán)芳烴等污染物，對燃煤排放BrC的研究則比較缺乏，對其排放特征認識不深。近期中國科學院廣州地球化學研究所彭平安團隊副研究員宋建中、博士李美菊選用不同成熟度燃煤（散煤和蜂窩煤），在家用煤爐進行燃燒并采集排放的顆粒物樣品，對樣品中不同BrC組分（水溶性有機碳（WSOC）、水溶性類腐殖質（HULIS_w）、堿溶性有機質（ASOC）、甲醇溶解有機質（MSOC）的含量、化學和光學特征等進行系統(tǒng)研究，取得以下認識：

　　（1）家用煤的燃燒是大氣棕色碳的重要排放源，其含量和吸光性特征主要受燃煤成熟度的影響，而煤的形狀則影響不大。在本研究中，不同的BrC組分如WSOC、HULIS_w、ASOC含量均隨著煤成熟度的增加顯示一個“啞鈴型”的變化趨勢（圖1）。另外，不同BrC組分的吸收光譜特性與燃煤的成熟度具有直接的相關性，例如低成熟度燃煤排放的WSOC和MSOC組分具有相對較低的吸光能力。研究還發(fā)現(xiàn)，不同溶解性質的BrC組分的光學性質也具有較大差異，與WSOC相比，ASOC和MSOC均具有較低的AAE值和較高的SUVA₂₅₄和MAE₃₆₅值，表明后者具有較低的波長依賴性和更強的芳香性和光吸收能力。

　　（2）進一步利用傅里葉變換離子回旋共振質譜儀（FT-ICR MS）研究了WSOC和MSOC組分的分子特征，探討了煤的成熟度對排放物質分子組成的影響以及有機質分子結構與吸光性的關系。研究發(fā)現(xiàn)，家用煤燃燒來源WSOC和MSOC均包含一系列復雜的有機大分子物質，m/z分布范圍在150–600，平均分子式分別為C_14-16H_16-18O_4.5-5.6N_0.17-0.33S_0.66-0.88（WSOC）和C_19-21H_19-21O_2.3-3.9N_0.15-0.25S_0.05-0.23（MSOC）。顯然，WSOC和MSOC組分具有不同的分子組成，WSOC含有較多的O和S，而MSOC則含有較多的C和H。根據(jù)元素組成，這些有機物可以分為CHO、CHON、CHOS和CHONS等化合物。其中WSOC含有較多的含S化合物（CHOS和CHONS）（65–87%），而MSOC組分則含有較多的CHO和CHON化合物（79–96%）。與環(huán)境樣品相比，家用煤燃燒排放的水溶性有機物中含有明顯多的含S化合物，表明煤燃燒排放可能是大氣HULIS含硫成分的重要來源。值得注意的是，在CHOS化合物中，超過90%的CHOS化合物的O/S原子比大于4，表明了有機硫酸酯結構的大量存在。因此，研究人員認為家用燃煤可能是大氣含硫化合物，特別是有機硫酸酯的重要來源之一。

　　研究還發(fā)現(xiàn)有機質的分子特征受到煤成熟度的影響。低成熟度煤燃燒產(chǎn)生的大分子有機質含有較低的芳香性結構和較多的含氧極性基團。另外有機質的分子特征與其吸光性表現(xiàn)出明顯的相關性，具有較高芳香性、較低O/C比值和較低極性的有機組分具有較強的吸光性。另外從分子組成上看，CHO和CHON對吸光性的貢獻較大，特別是CHON具有較高的吸光能力。

　　綜合來看，該研究提供了有關家用燃煤燃燒排放的棕色碳的光學和分子特征信息，對于更好地理解家用煤燃燒排放對大氣棕色碳的影響具有重要的意義。上述成果發(fā)表在國際期刊Environmental Science & Technology上，得到國家自然科學基金委課題（41390240, 41673117, 41473104）和有機地球化學國家重點實驗室自主創(chuàng)新課題等的資助。

　　論文鏈接：1 2

圖1 不同成熟度家用煤燃燒的排放特征

圖2 不同類型BrC分子的DBE與碳數(shù)分布圖

圖3 BrC分子結構與吸光性的相關性分析

　　棕色碳（Brown Carbon，BrC）是大氣氣溶膠中一類在紫外-可見光波段具有較強光吸收，且其吸光特性呈現(xiàn)顯著的波長依賴性的有機碳組分，廣泛存在于氣溶膠、云、霧和雨水等介質中。作為重要的大分子有機質，BrC不僅可以直接吸收和散射太陽輻射，影響地球的能量收支平衡，還可以影響顆粒的吸濕性生長，云凝結核和冰核形成，從而大氣環(huán)境和氣候變化。另外這類大分子有機質還會誘導產(chǎn)生活性氧物質，對人類健康產(chǎn)生很大危害。
　　大氣BrC的來源很多，其中生物質和化石燃料燃燒被認為是最主要的一次排放源。長期以來，我國都是以煤炭資源為主要燃料的能源結構，根據(jù)中國國家統(tǒng)計局（2016）的數(shù)據(jù)，煤炭消耗量（4000Tg）占中國總能源的68%，其中93Tg煤用于冬季和全年做飯的家用燃料（NBSC, 2016）。家用燃煤的大范圍使用導致大量的污染物排放，受到了相關專家的高度關注并開展了很多研究。然而這些工作主要集中在燃煤排放的有機碳、黑碳和多環(huán)芳烴等污染物，對燃煤排放BrC的研究則比較缺乏，對其排放特征認識不深。近期中國科學院廣州地球化學研究所彭平安團隊副研究員宋建中、博士李美菊選用不同成熟度燃煤（散煤和蜂窩煤），在家用煤爐進行燃燒并采集排放的顆粒物樣品，對樣品中不同BrC組分（水溶性有機碳（WSOC）、水溶性類腐殖質（HULISw）、堿溶性有機質（ASOC）、甲醇溶解有機質（MSOC）的含量、化學和光學特征等進行系統(tǒng)研究，取得以下認識：
　?。?）家用煤的燃燒是大氣棕色碳的重要排放源，其含量和吸光性特征主要受燃煤成熟度的影響，而煤的形狀則影響不大。在本研究中，不同的BrC組分如WSOC、HULISw、ASOC含量均隨著煤成熟度的增加顯示一個“啞鈴型”的變化趨勢（圖1）。另外，不同BrC組分的吸收光譜特性與燃煤的成熟度具有直接的相關性，例如低成熟度燃煤排放的WSOC和MSOC組分具有相對較低的吸光能力。研究還發(fā)現(xiàn)，不同溶解性質的BrC組分的光學性質也具有較大差異，與WSOC相比，ASOC和MSOC均具有較低的AAE值和較高的SUVA254和MAE365值，表明后者具有較低的波長依賴性和更強的芳香性和光吸收能力。
　?。?）進一步利用傅里葉變換離子回旋共振質譜儀（FT-ICR MS）研究了WSOC和MSOC組分的分子特征，探討了煤的成熟度對排放物質分子組成的影響以及有機質分子結構與吸光性的關系。研究發(fā)現(xiàn)，家用煤燃燒來源WSOC和MSOC均包含一系列復雜的有機大分子物質，m/z分布范圍在150–600，平均分子式分別為C14-16H16-18O4.5-5.6N0.17-0.33S0.66-0.88（WSOC）和C19-21H19-21O2.3-3.9N0.15-0.25S0.05-0.23（MSOC）。顯然，WSOC和MSOC組分具有不同的分子組成，WSOC含有較多的O和S，而MSOC則含有較多的C和H。根據(jù)元素組成，這些有機物可以分為CHO、CHON、CHOS和CHONS等化合物。其中WSOC含有較多的含S化合物（CHOS和CHONS）（65–87%），而MSOC組分則含有較多的CHO和CHON化合物（79–96%）。與環(huán)境樣品相比，家用煤燃燒排放的水溶性有機物中含有明顯多的含S化合物，表明煤燃燒排放可能是大氣HULIS含硫成分的重要來源。值得注意的是，在CHOS化合物中，超過90%的CHOS化合物的O/S原子比大于4，表明了有機硫酸酯結構的大量存在。因此，研究人員認為家用燃煤可能是大氣含硫化合物，特別是有機硫酸酯的重要來源之一。
　　研究還發(fā)現(xiàn)有機質的分子特征受到煤成熟度的影響。低成熟度煤燃燒產(chǎn)生的大分子有機質含有較低的芳香性結構和較多的含氧極性基團。另外有機質的分子特征與其吸光性表現(xiàn)出明顯的相關性，具有較高芳香性、較低O/C比值和較低極性的有機組分具有較強的吸光性。另外從分子組成上看，CHO和CHON對吸光性的貢獻較大，特別是CHON具有較高的吸光能力。
　　綜合來看，該研究提供了有關家用燃煤燃燒排放的棕色碳的光學和分子特征信息，對于更好地理解家用煤燃燒排放對大氣棕色碳的影響具有重要的意義。上述成果發(fā)表在國際期刊Environmental Science & Technology上，得到國家自然科學基金委課題（41390240, 41673117, 41473104）和有機地球化學國家重點實驗室自主創(chuàng)新課題等的資助。
　　論文鏈接：1 2
　　圖1 不同成熟度家用煤燃燒的排放特征
　　圖2 不同類型BrC分子的DBE與碳數(shù)分布圖
　　圖3 BrC分子結構與吸光性的相關性分析

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