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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書(shū)記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

電子結(jié)構(gòu)與空間構(gòu)型同步調(diào)控的雙原子催化中心研究獲進(jìn)展

2019-12-02 長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

　　基于此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所研究員邢巍、葛君杰聯(lián)合武漢大學(xué)教授陳勝利與上海光源研究員姜政設(shè)計(jì)了FeCoN₅雙原子位點(diǎn)，水在該中心上自發(fā)解離生成新的FeCoN₅OH穩(wěn)定位點(diǎn)，可調(diào)控Fe的d-軌道能級(jí)，提升Fe的E_redox。結(jié)合DFT理論計(jì)算與原位X射線近邊吸收光譜（XANES）證實(shí)該新型活性位點(diǎn)上的Fe(III)/Fe(II)氧化還原電勢(shì)得到提高，從而大幅提升ORR性能，促進(jìn)Fe基催化向火山曲線頂端移動(dòng)。實(shí)驗(yàn)證實(shí)FeCoN₅-OH位點(diǎn)活性極高，其表現(xiàn)出約FeN₄位點(diǎn)本征活性的20倍，在酸性電解質(zhì)中具有空前的ORR活性（E_onset = 1.02 V，E_1/2 = 0.86 V），這歸因于量身定制的電子和空間幾何結(jié)構(gòu)?？梢灶A(yù)期，OH-配體策略與簇狀金屬中心結(jié)構(gòu)相結(jié)合，可以開(kāi)發(fā)具有更高ORR活性的更有效的催化劑，從而使取代Pt基催化劑真正可行。該發(fā)現(xiàn)為原子級(jí)調(diào)制活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)開(kāi)辟了新的思路，對(duì)全面深入理解ORR電催化劑的雙原子活性中心提出了新的見(jiàn)解。該文章發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.，2019, 141, 17763-17770)。

　　文章鏈接

非貴金屬催化劑ORR火山曲線漫步：電子結(jié)構(gòu)與空間構(gòu)型同步調(diào)控的雙原子催化中心

　　單原子M-N-C材料被認(rèn)為是最有前景的非貴金屬ORR催化劑，其活性中心被鑒定為模擬生物卟啉中心的金屬-氮配位結(jié)構(gòu)，之前的研究工作表明，具有各種金屬中心的M-N-C催化劑遵循Sabatier原理，其中“恰好”的M-O結(jié)合強(qiáng)度有助于催化性能的最大化。目前最優(yōu)的Fe-N-C催化劑位于M-N-C火山型曲線右端，結(jié)合能過(guò)強(qiáng)，距頂點(diǎn)尚有距離。Fe(III)/Fe(II)氧化還原電位（Eredox）可作為有效的M-O結(jié)合能判定指標(biāo)，提高Eredox即減弱Fe-O結(jié)合能，推動(dòng)Fe基催化劑性能向火山曲線頂端移動(dòng)。
　　基于此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所研究員邢巍、葛君杰聯(lián)合武漢大學(xué)教授陳勝利與上海光源研究員姜政設(shè)計(jì)了FeCoN5雙原子位點(diǎn)，水在該中心上自發(fā)解離生成新的FeCoN5OH穩(wěn)定位點(diǎn)，可調(diào)控Fe的d-軌道能級(jí)，提升Fe的Eredox。結(jié)合DFT理論計(jì)算與原位X射線近邊吸收光譜（XANES）證實(shí)該新型活性位點(diǎn)上的Fe(III)/Fe(II)氧化還原電勢(shì)得到提高，從而大幅提升ORR性能，促進(jìn)Fe基催化向火山曲線頂端移動(dòng)。實(shí)驗(yàn)證實(shí)FeCoN5-OH位點(diǎn)活性極高，其表現(xiàn)出約FeN4位點(diǎn)本征活性的20倍，在酸性電解質(zhì)中具有空前的ORR活性（Eonset = 1.02 V，E1/2 = 0.86 V），這歸因于量身定制的電子和空間幾何結(jié)構(gòu)?？梢灶A(yù)期，OH-配體策略與簇狀金屬中心結(jié)構(gòu)相結(jié)合，可以開(kāi)發(fā)具有更高ORR活性的更有效的催化劑，從而使取代Pt基催化劑真正可行。該發(fā)現(xiàn)為原子級(jí)調(diào)制活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)開(kāi)辟了新的思路，對(duì)全面深入理解ORR電催化劑的雙原子活性中心提出了新的見(jiàn)解。該文章發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.，2019, 141, 17763-17770)。
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　　非貴金屬催化劑ORR火山曲線漫步：電子結(jié)構(gòu)與空間構(gòu)型同步調(diào)控的雙原子催化中心

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