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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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分子尺度圓柱面手性增強圓偏振發(fā)光研究獲進展

2019-11-19 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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語音播報

　　11月11日，國際學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》以Selective Synthesis of Conjugated Chiral Macrocycles as Sidewall Segments of (-)/(+)-(12,4) Carbon Nanotube with Strong Circularly Polarized Luminescence 為題在線報道了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授杜平武課題組關(guān)于合成螺旋手性(-)/(+)-(12,4)碳納米管片段及其強圓偏振發(fā)光性質(zhì)的最新研究成果(Angew.Chem.Int.Ed., 2019, DOI:10.1002/anie.201909401)。

　　由于其突出的機械、電學(xué)以及光學(xué)性質(zhì)，碳納米管材料在納米科技和電子學(xué)領(lǐng)域中扮演著非常重要的角色。然而，傳統(tǒng)的制備方法難以控制碳納米管的生長，只能得到金屬納米管和半導(dǎo)體納米管的隨機混合物。從精確結(jié)構(gòu)控制的角度考慮，利用有機化學(xué)自下而上的合成方法是制備高純度碳納米管的理想策略之一。管狀非平面共軛大環(huán)化合物因其大的π體系、確定的尺寸和形狀而受到越來越多的關(guān)注。由于不存在鏈端效應(yīng)且具有高的對稱性和應(yīng)變能，π共軛大環(huán)化合物表現(xiàn)出卓越的光電學(xué)性能，在有機光電領(lǐng)域的應(yīng)用方面顯示出巨大的潛力。特別是具有大的不對稱因子和高PL量子產(chǎn)率的手性共軛大環(huán)化合物是手性光學(xué)應(yīng)用的理想選擇。迄今為止，合成具有特定尺寸和直徑的全π共軛手性納米管片段仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

　　杜平武課題組基于前期在碳納米管新結(jié)構(gòu)合成和光物理性質(zhì)方面的系列工作，巧妙地利用蒽作為多環(huán)芳烴構(gòu)筑單元，首次合成報道了螺旋(-)/(+)-(12,4)手性碳納米管片段[4]cyclo-2,6-anthracene ([4]CAn_2,6) (圖1a)，并通過掃描隧道顯微鏡觀察到該分子的形貌(圖1b)。隨后通過紫外可見、熒光、NMR、圓二色性（CD）和圓偏振發(fā)光（CPL）光譜 (圖1c-1f)，結(jié)合理論計算研究了其光物理性質(zhì)，與平面蒽單體相比，該手性π共軛大環(huán)在吸收光譜和發(fā)射光譜中均顯示出顯著的紅移(> 100 nm)。值得注意的是，[4]CAn_2,6顯示出極強的圓偏振發(fā)光(|g_lum|為0.1)，比目前報道的最好的CPL活性材料提高了100以上 (目前已報道的大部分CPL活性材料具有非常小的|g_lum|，通常在10^-2到10^-4之間)，這表明[4]CAn_2,6作為CPL活性材料的巨大潛力。該研究報道的結(jié)果實現(xiàn)了合成新型螺旋手性管狀共軛材料，并為設(shè)計制備高CPL活性材料和利用其做模板制備單一手性碳納米管提供了新思路。

　　中國科大化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院材料科學(xué)與工程系博士生王進義和浙江工業(yè)大學(xué)副教授莊桂林為文章的共同第一作者。杜平武為論文的唯一通訊作者。該項研究得到國家自然科學(xué)基金委、科技部、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和能源材料化學(xué)前沿協(xié)同創(chuàng)新中心的資助。

　　文章鏈接

　　圖1. [4]CAn_2,6手性碳納米大環(huán)的表征及其性質(zhì)研究。(a)嵌入在相應(yīng)碳納米管中的[4]CAn_2,6大環(huán)及其手性指數(shù)、單體連接單鍵處的立體構(gòu)型、所屬分子點群；(b) 3D高分辨STM圖像；(c) CD光譜；(d) 2D (H, C)-HMBC NMR譜；(e) 紫外及熒光光譜；(f) CPL光譜。

　　11月11日，國際學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》以Selective Synthesis of Conjugated Chiral Macrocycles as Sidewall Segments of (-)/(+)-(12,4) Carbon Nanotube with Strong Circularly Polarized Luminescence 為題在線報道了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授杜平武課題組關(guān)于合成螺旋手性(-)/(+)-(12,4)碳納米管片段及其強圓偏振發(fā)光性質(zhì)的最新研究成果(Angew.Chem.Int.Ed., 2019, DOI:10.1002/anie.201909401)。
　　由于其突出的機械、電學(xué)以及光學(xué)性質(zhì)，碳納米管材料在納米科技和電子學(xué)領(lǐng)域中扮演著非常重要的角色。然而，傳統(tǒng)的制備方法難以控制碳納米管的生長，只能得到金屬納米管和半導(dǎo)體納米管的隨機混合物。從精確結(jié)構(gòu)控制的角度考慮，利用有機化學(xué)自下而上的合成方法是制備高純度碳納米管的理想策略之一。管狀非平面共軛大環(huán)化合物因其大的π體系、確定的尺寸和形狀而受到越來越多的關(guān)注。由于不存在鏈端效應(yīng)且具有高的對稱性和應(yīng)變能，π共軛大環(huán)化合物表現(xiàn)出卓越的光電學(xué)性能，在有機光電領(lǐng)域的應(yīng)用方面顯示出巨大的潛力。特別是具有大的不對稱因子和高PL量子產(chǎn)率的手性共軛大環(huán)化合物是手性光學(xué)應(yīng)用的理想選擇。迄今為止，合成具有特定尺寸和直徑的全π共軛手性納米管片段仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
　　杜平武課題組基于前期在碳納米管新結(jié)構(gòu)合成和光物理性質(zhì)方面的系列工作，巧妙地利用蒽作為多環(huán)芳烴構(gòu)筑單元，首次合成報道了螺旋(-)/(+)-(12,4)手性碳納米管片段[4]cyclo-2,6-anthracene ([4]CAn2,6) (圖1a)，并通過掃描隧道顯微鏡觀察到該分子的形貌(圖1b)。隨后通過紫外可見、熒光、NMR、圓二色性（CD）和圓偏振發(fā)光（CPL）光譜 (圖1c-1f)，結(jié)合理論計算研究了其光物理性質(zhì)，與平面蒽單體相比，該手性π共軛大環(huán)在吸收光譜和發(fā)射光譜中均顯示出顯著的紅移(> 100 nm)。值得注意的是，[4]CAn2,6顯示出極強的圓偏振發(fā)光(|glum|為0.1)，比目前報道的最好的CPL活性材料提高了100以上 (目前已報道的大部分CPL活性材料具有非常小的|glum|，通常在10-2到10-4之間)，這表明[4]CAn2,6作為CPL活性材料的巨大潛力。該研究報道的結(jié)果實現(xiàn)了合成新型螺旋手性管狀共軛材料，并為設(shè)計制備高CPL活性材料和利用其做模板制備單一手性碳納米管提供了新思路。
　　中國科大化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院材料科學(xué)與工程系博士生王進義和浙江工業(yè)大學(xué)副教授莊桂林為文章的共同第一作者。杜平武為論文的唯一通訊作者。該項研究得到國家自然科學(xué)基金委、科技部、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和能源材料化學(xué)前沿協(xié)同創(chuàng)新中心的資助。
　　文章鏈接
　　圖1. [4]CAn2,6手性碳納米大環(huán)的表征及其性質(zhì)研究。(a)嵌入在相應(yīng)碳納米管中的[4]CAn2,6大環(huán)及其手性指數(shù)、單體連接單鍵處的立體構(gòu)型、所屬分子點群；(b) 3D高分辨STM圖像；(c) CD光譜；(d) 2D (H, C)-HMBC NMR譜；(e) 紫外及熒光光譜；(f) CPL光譜。
　　

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