色天堂亚洲视频在线观看_久久9热综合国产日韩_亚洲五月天激情社区_亚洲五月天激情社区

国产成人亚洲欧美91_在线看片免费人成视频丨_久久免費视频精品_在线观看网站深夜免费A√

加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

中國科大等發(fā)現(xiàn)氫氣在氧化物表面活化的新模式

2019-09-18 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

【字體：大中小】

語音播報(bào)

　　中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授黃偉新與德國馬普學(xué)會Fritz-Haber研究所教授Hans-Joachim Freund合作，在H₂與氧化物相互作用體系研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了H₂在具有氧缺陷的二氧化鈰(CeO_2-x)表面發(fā)生均裂生成H^-，同時(shí)氧化CeO_2-x的新活化模式。研究結(jié)果“Oxidation of Reduced Ceria by Incorporation of Hydrogen”以全文形式在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201907117）。

　　H₂與氧化物(MO_x)相互作用廣泛存在于多相催化反應(yīng)體系。已有研究結(jié)果表明了H₂在氧化物表面吸附活化存在異裂生成質(zhì)子(OH)和M-H^-的模式(H₂+ M^2x++ O^2-→O^2-H⁺ + M^2x+-H^-)和均裂生成質(zhì)子并還原氧化物的模式(H₂ + M^2x+ + 2O^2-→2O^2-H⁺+ 2M^(2x-1)+)。在本工作中，黃偉新與Hans-Joachim Freund利用多種譜學(xué)表征技術(shù)，合作研究了H₂在具有氧缺陷的CeO_2-x粉末和CeO_2-x(111)單晶薄膜表面的吸附。X-射線光電子能譜(圖A)、電子順磁共振(圖B)和電子能量損失譜(圖C)的表征結(jié)果均觀察到常溫H₂的吸附顯著降低CeO_2-x樣品中Ce³⁺的含量。這些結(jié)果表明常溫H₂在CeO_2-x表面吸附能夠?qū)е?/span>CeO_2-x的氧化，從而揭示了H₂在CeO_2-x氧缺陷位均裂生成Ce⁴⁺-H^-并氧化氧化物(H₂ + 2M^(2x-1)+_Vo→2M^(2x)+_Vo-H^-)的全新模式(圖D)，并且生成的H^-物種易于從CeO_2-x表面擴(kuò)散至體相。該模式的發(fā)現(xiàn)加深了對氧化物催化劑活化H₂以及氧化物催化劑體系氫物種的基礎(chǔ)理解。

　　黃偉新在氧化物體系氫物種及其反應(yīng)性能研究方向開展了系統(tǒng)研究，建立了“氧缺陷控制氧化物表面羥基反應(yīng)性能”概念(Surf. Sci. 600 (2006) 793; J. Phys. Chem. B 109 (2005) 9202; J. Am. Chem. Soc. 131 (2009) 16366; J. Phys. Chem. C 111 (2007) 2198/115 (2011) 6815/115 (2011) 14290/116 (2012) 11921/117 (2013) 5800/120 (2016) 9845/120 (2016) 26968/122 (2018) 22530; PCCP 15 (2013) 12068; Chem. Eur. J. 21 (2015) 4252)，制備了氧化物表面H^-物種并研究其反應(yīng)行為(PCCP 16 (2014) 7051; Chin. Chem. Lett. 29 (2018) 752)，明確了氧化物光催化分解水制氫的活性氫物種(J. Phys. Chem. C 116 (2012) 11921/Sci. China Chem. 62 (2019) 199)，受邀在Encyclopedia of Interfacial Chemistry: Surface Science and Electrochemistry(ISBN: 9780128097397, Ed. Klaus Wandelt, Vol. 3, Elsevier B.V., 2018, pp 666-672)撰寫“Surface Oxygen Vacancy-Controlled Reactivity of Hydroxyl Groups on Transitional Metal Oxide Surfaces”條目。此次H₂在氧化物氧缺陷位均裂生成M-H^-活化模式的發(fā)現(xiàn)將為該研究方向提供新的思路。

　　黃偉新與Hans-Joachim Freund為論文共同通訊作者，中國科大博士研究生李兆瑞、德國馬普學(xué)會Fritz-Haber研究所博士研究生Kristin Werner和中國科大特任副研究員千坤為論文共同第一作者。研究得到科技部國家重大科學(xué)研究計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委員會和教育部長江特聘教授項(xiàng)目的資助。

　　文章鏈接

中國科大等發(fā)現(xiàn)氫氣在氧化物表面活化的新模式

　　中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授黃偉新與德國馬普學(xué)會Fritz-Haber研究所教授Hans-Joachim Freund合作，在H2與氧化物相互作用體系研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了H2在具有氧缺陷的二氧化鈰(CeO2-x)表面發(fā)生均裂生成H-，同時(shí)氧化CeO2-x的新活化模式。研究結(jié)果“Oxidation of Reduced Ceria by Incorporation of Hydrogen”以全文形式在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201907117）。
　　H2與氧化物(MOx)相互作用廣泛存在于多相催化反應(yīng)體系。已有研究結(jié)果表明了H2在氧化物表面吸附活化存在異裂生成質(zhì)子(OH)和M-H-的模式(H2+ M2x+ + O2-→O2-H+ + M2x+-H-)和均裂生成質(zhì)子并還原氧化物的模式(H2 + M2x+ + 2O2-→2O2-H++ 2M(2x-1)+)。在本工作中，黃偉新與Hans-Joachim Freund利用多種譜學(xué)表征技術(shù)，合作研究了H2在具有氧缺陷的CeO2-x粉末和CeO2-x(111)單晶薄膜表面的吸附。X-射線光電子能譜(圖A)、電子順磁共振(圖B)和電子能量損失譜(圖C)的表征結(jié)果均觀察到常溫H2的吸附顯著降低CeO2-x 樣品中Ce3+ 的含量。這些結(jié)果表明常溫H2在CeO2-x 表面吸附能夠?qū)е翪eO2-x 的氧化，從而揭示了H2 在CeO2-x 氧缺陷位均裂生成Ce4+-H- 并氧化氧化物(H2 + 2M (2x-1)+Vo→2M(2x)+Vo-H-)的全新模式(圖D)，并且生成的H-物種易于從CeO2-x表面擴(kuò)散至體相。該模式的發(fā)現(xiàn)加深了對氧化物催化劑活化H2以及氧化物催化劑體系氫物種的基礎(chǔ)理解。
　　黃偉新在氧化物體系氫物種及其反應(yīng)性能研究方向開展了系統(tǒng)研究，建立了“氧缺陷控制氧化物表面羥基反應(yīng)性能”概念(Surf. Sci. 600 (2006) 793; J. Phys. Chem. B 109 (2005) 9202; J. Am. Chem. Soc. 131 (2009) 16366; J. Phys. Chem. C 111 (2007) 2198/115 (2011) 6815/115 (2011) 14290/116 (2012) 11921/117 (2013) 5800/120 (2016) 9845/120 (2016) 26968/122 (2018) 22530; PCCP 15 (2013) 12068; Chem. Eur. J. 21 (2015) 4252)，制備了氧化物表面H-物種并研究其反應(yīng)行為(PCCP 16 (2014) 7051; Chin. Chem. Lett. 29 (2018) 752)，明確了氧化物光催化分解水制氫的活性氫物種(J. Phys. Chem. C 116 (2012) 11921/Sci. China Chem. 62 (2019) 199)，受邀在Encyclopedia of Interfacial Chemistry: Surface Science and Electrochemistry(ISBN: 9780128097397, Ed. Klaus Wandelt, Vol. 3, Elsevier B.V., 2018, pp 666-672)撰寫“Surface Oxygen Vacancy-Controlled Reactivity of Hydroxyl Groups on Transitional Metal Oxide Surfaces”條目。此次H2在氧化物氧缺陷位均裂生成M-H-活化模式的發(fā)現(xiàn)將為該研究方向提供新的思路。
　　黃偉新與Hans-Joachim Freund為論文共同通訊作者，中國科大博士研究生李兆瑞、德國馬普學(xué)會Fritz-Haber研究所博士研究生Kristin Werner和中國科大特任副研究員千坤為論文共同第一作者。研究得到科技部國家重大科學(xué)研究計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委員會和教育部長江特聘教授項(xiàng)目的資助。
　　文章鏈接
　　
　　中國科大等發(fā)現(xiàn)氫氣在氧化物表面活化的新模式

打印