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　　柔性熱電能量轉換技術可將環(huán)境中無處不在的溫差轉化為電能輸出，在柔性電子等領域具有廣闊的應用前景。然而，目前的高性能無機熱電材料均為脆性材料，不具備柔性功能，將其微型化并集成于柔性基板可獲得一定程度的彎曲性能，但在大彎曲或大變形下極易發(fā)生斷裂；而有機熱電材料雖然具有良好的柔性和彎曲性能，但載流子遷移率遠低于無機材料，難以實現(xiàn)高效的能量轉換與電能輸出。

　　最近，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員史迅、陳立東、孫宜陽、副研究員仇鵬飛等和美國克萊門森大學教授賀健合作，開發(fā)出基于Ag₂S柔性半導體的新型高性能無機柔性熱電材料和器件。該研究開辟了無機柔性熱電材料研究新方向，為基于高性能無機材料的全柔性熱電轉換新技術的開發(fā)解決了最起始也是最關鍵的一個難點。相關研究成果以Flexible thermoelectrics: from silver chalcogenides to full-inorganic devices 為題發(fā)表在Energy & Environmental Science上(2019，DOI: 10.1039/C9EE01777A）。

　　新型高性能無機柔性熱電材料必須同時兼顧良好的塑性和熱電性能。該團隊前期報道了室溫第一種無機柔性半導體材料Ag₂S（Nature Mateials., 2018, 17, 421-426），摔不碎且可自由彎曲，具有非常優(yōu)異的柔性和彎曲性能。然而，Ag₂S的能帶帶隙約為1.0 eV，其室溫下電導率和熱電性能極低，對其本征缺陷（如間隙Ag原子等）的優(yōu)化效果非常微弱。因此，Ag₂S基體并非理想的熱電材料，對其進行摻雜改性等有望大幅度提高它的熱電性能，但材料能否繼續(xù)維持良好的柔性和塑性成為一個未知而又關鍵的問題。在該工作中，研究團隊合成了一系列Se或Te固溶的Ag₂S材料，發(fā)現(xiàn)Se和Te的固溶可顯著降低Ag間隙離子的缺陷形成能，導致Ag間隙離子濃度增加，因而電輸運性能獲得明顯改善，功率因子最大可達約5 μW·cm^-1·K^-2。同時，固溶Se/Te大幅度降低了材料的能帶間隙，使熱電優(yōu)值的峰值往低溫方向移動，在室溫時熱電優(yōu)值最高為0.44。

　　Ag₂Se和Ag₂Te在室溫下均呈現(xiàn)脆性，不具備塑性和柔性。因此，固溶Se或Te也會對Ag₂S的力學性能產(chǎn)生巨大影響。壓縮試驗、三點彎曲試驗等力學測試結果表明，當Se的含量小于60%或Te的含量小于70%時，材料的塑性和柔性均得到了維持。因此，當Se或Te的成分在20%-60%區(qū)間時，材料兼具良好的塑性和熱電性能。研究團隊選取彎曲半徑3 mm進行測試，發(fā)現(xiàn)Ag₂S_0.5Se_0.5薄片經(jīng)歷1000次反復彎曲后，電導率和塞貝克系數(shù)幾乎未發(fā)生變化，表明材料的性能受應力影響較小，可滿足柔性可穿戴供電的要求。

　　在獲得高性能無機柔性熱電材料的基礎上，研究團隊制備了由6對n型Ag₂S_0.5Se_0.5熱電臂和p型Pt-Rh線構成的面內型熱電發(fā)電器件。在20 K溫差下，最大歸一化功率密度達到0.08W·m^-2，比目前最好的純有機熱電器件高1-2個數(shù)量級。

　　該研究所開發(fā)的基于Ag₂S柔性半導體的新型高性能無機柔性熱電材料和器件可同時提供優(yōu)異的柔性和熱電轉換性能，且具有環(huán)境友好、穩(wěn)定可靠、壽命長等優(yōu)點，有望在以分布式、可穿戴式、植入式為代表的新一代智能微納電子系統(tǒng)等領域獲得廣泛應用。

　　研究工作得到國家重點研發(fā)專項、國家自然科學基金、中科院青年創(chuàng)新促進會、上海市青年科技啟明星項目等的資助和支持。

　　文章鏈接

　　a) Ag₂S-Ag₂Se-Ag₂Te體系的“塑性-zT”相圖。b) Ag₂S基柔性熱電材料的優(yōu)異力學性能。c) Ag₂S基柔性熱電器件的示意圖和實物圖。d) Ag₂S基柔性熱電器件和其它已報道的柔性熱電器件的功率密度對比。