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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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大連化物所發(fā)現(xiàn)植物防曬分子新的激發(fā)態(tài)超快能量馳豫機理

2019-09-03 大連化學(xué)物理研究所

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語音播報

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組研究員韓克利團隊發(fā)現(xiàn)了植物防曬分子新的激發(fā)態(tài)超快能量馳豫機理。

　　十字花科植物的葉片表面均勻分布著一層反式構(gòu)型的蘋果酸芥子酯類似物，可以將具有破壞性的紫外線能量，在幾十個皮秒內(nèi)通過光致順反異構(gòu)轉(zhuǎn)化為無毒無害的熱能，同時生成大量順式產(chǎn)物（JPCL，2017）。生成的大量順式產(chǎn)物在防曬分子整體的防曬效果中也有著重要的作用，然而順式產(chǎn)物在吸收紫外線后的光物理和光化學(xué)過程卻不清楚。有鑒于此，該研究團隊以最小的芥子酸酯methyl sinapate (MS)為模型，通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)和含時密度泛函等多種理論方法，首次研究了順式MS的光動力學(xué)行為。研究人員發(fā)現(xiàn)順式結(jié)構(gòu)在激發(fā)態(tài)時，一部分分子會通過與反式結(jié)構(gòu)類似的過程通過非絕熱馳豫的方式回到基態(tài)，但是另一部分激發(fā)態(tài)分子會經(jīng)過絕熱馳豫的方式生成反式結(jié)構(gòu)的激發(fā)態(tài)分子，然后再通過非絕熱的方式回到基態(tài)。對順式構(gòu)型的研究進一步加深了人們對植物防曬分子的機理及光致異構(gòu)化動力學(xué)的認識，相關(guān)工作發(fā)表在《物理化學(xué)快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。

　　為進一步開發(fā)更加有效的防曬分子，構(gòu)建分子結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系，研究團隊將反式MS的對位羥基進行化學(xué)修飾，并研究它們的超快激發(fā)態(tài)動力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)對位上沒有取代基時，紫外光直接激發(fā)的V(ππ^*)態(tài)的弛豫過程中，會有暗態(tài)V'(ππ^*)的參與，該態(tài)主要通過輻射熒光的方式回到基態(tài)，壽命長達5納秒。而V(ππ^*)態(tài)通過光致異構(gòu)化進行非輻射弛豫，壽命僅為20皮秒。暗態(tài)V'(ππ^*)的參與會使激發(fā)態(tài)能量馳豫的效率大大減低，可能會增加有害副反應(yīng)發(fā)生的幾率。這是首次在實驗上對V(ππ*)和V'(ππ^*)態(tài)進行完整區(qū)分，加深了人們對包括芥子酯在內(nèi)的多種肉桂酸衍生物的光致異構(gòu)化動力學(xué)的認識，同時表明當(dāng)開發(fā)芥子酯類的防曬分子時，應(yīng)當(dāng)避免V'(ππ^*)態(tài)的參與。相關(guān)工作發(fā)表在《物理化學(xué)快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。

　　上述工作得到國家自然科學(xué)基金重點項目等資助。

大連化物所發(fā)現(xiàn)植物防曬分子新的激發(fā)態(tài)超快能量馳豫機理

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組研究員韓克利團隊發(fā)現(xiàn)了植物防曬分子新的激發(fā)態(tài)超快能量馳豫機理。
　　十字花科植物的葉片表面均勻分布著一層反式構(gòu)型的蘋果酸芥子酯類似物，可以將具有破壞性的紫外線能量，在幾十個皮秒內(nèi)通過光致順反異構(gòu)轉(zhuǎn)化為無毒無害的熱能，同時生成大量順式產(chǎn)物（JPCL，2017）。生成的大量順式產(chǎn)物在防曬分子整體的防曬效果中也有著重要的作用，然而順式產(chǎn)物在吸收紫外線后的光物理和光化學(xué)過程卻不清楚。有鑒于此，該研究團隊以最小的芥子酸酯methyl sinapate (MS)為模型，通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)和含時密度泛函等多種理論方法，首次研究了順式MS的光動力學(xué)行為。研究人員發(fā)現(xiàn)順式結(jié)構(gòu)在激發(fā)態(tài)時，一部分分子會通過與反式結(jié)構(gòu)類似的過程通過非絕熱馳豫的方式回到基態(tài)，但是另一部分激發(fā)態(tài)分子會經(jīng)過絕熱馳豫的方式生成反式結(jié)構(gòu)的激發(fā)態(tài)分子，然后再通過非絕熱的方式回到基態(tài)。對順式構(gòu)型的研究進一步加深了人們對植物防曬分子的機理及光致異構(gòu)化動力學(xué)的認識，相關(guān)工作發(fā)表在《物理化學(xué)快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。
　　為進一步開發(fā)更加有效的防曬分子，構(gòu)建分子結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系，研究團隊將反式MS的對位羥基進行化學(xué)修飾，并研究它們的超快激發(fā)態(tài)動力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)對位上沒有取代基時，紫外光直接激發(fā)的V(ππ*)態(tài)的弛豫過程中，會有暗態(tài)V'(ππ*)的參與，該態(tài)主要通過輻射熒光的方式回到基態(tài)，壽命長達5納秒。而V(ππ*)態(tài)通過光致異構(gòu)化進行非輻射弛豫，壽命僅為20皮秒。暗態(tài)V'(ππ*)的參與會使激發(fā)態(tài)能量馳豫的效率大大減低，可能會增加有害副反應(yīng)發(fā)生的幾率。這是首次在實驗上對V(ππ*)和V'(ππ*)態(tài)進行完整區(qū)分，加深了人們對包括芥子酯在內(nèi)的多種肉桂酸衍生物的光致異構(gòu)化動力學(xué)的認識，同時表明當(dāng)開發(fā)芥子酯類的防曬分子時，應(yīng)當(dāng)避免V'(ππ*)態(tài)的參與。相關(guān)工作發(fā)表在《物理化學(xué)快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。
　　上述工作得到國家自然科學(xué)基金重點項目等資助。
　　
　　大連化物所發(fā)現(xiàn)植物防曬分子新的激發(fā)態(tài)超快能量馳豫機理

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