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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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理化所成功制備新型二氧化碳光還原催化劑

2019-08-26 理化技術(shù)研究所

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　　近日，中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所超分子光化學(xué)研究團隊首次提出了將太陽能驅(qū)動的有機氧化反應(yīng)和二氧化碳還原相結(jié)合的實例，充分利用了被激發(fā)的電子和空穴，在產(chǎn)生太陽能燃料（一氧化碳）的同時獲得了高附加值的有機化學(xué)品（頻哪醇）（圖1）?？梢姽庹障拢珻dSe/CdS半導(dǎo)體量子點（QDs）的光生電子能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為CO，空穴氧化三乙胺。如圖2所示，CO的生成速率能夠高達~412.8 mmol g^-1 h^-1，選擇性高達~96.5%。體系光照1.0 h的催化循環(huán)數(shù)（TON值）和表觀量子效率（AQY）分別高達~47360和32.7%。同時，催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性，循環(huán)使用多次活性沒有出現(xiàn)明顯降低。更重要的是，該體系可以在可見光照條件下高效耦合CO₂還原與氧化有機合成。當(dāng)氧化端用1-苯乙醇及其衍生物代替三乙胺，CO₂還原生成CO依然可以高效、高選擇性地進行。同時，體系中的1-苯乙醇及其衍生物能夠被量子點表面的光生空穴氧化偶聯(lián)形成頻那醇，產(chǎn)率高達98%。這一策略可以同時獲得有價值的氣相產(chǎn)物（CO）和高附加值的液相產(chǎn)品分子（頻哪醇），最大程度地實現(xiàn)了太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換。

　　進一步地，研究團隊總結(jié)了近年來半導(dǎo)體量子點在二氧化碳光還原領(lǐng)域的最新進展，深入剖析了半導(dǎo)體量子點獨特的光物理和結(jié)構(gòu)特性，揭示了其作為光催化二氧化碳還原催化劑的重要優(yōu)勢，從而為該領(lǐng)域的進一步發(fā)展提供合理的導(dǎo)向。文章首先從可見光吸收、激子生成、電荷分離與傳輸以及表面反應(yīng)等多個方面系統(tǒng)分析了量子點在太陽能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用的原因。之后，詳細討論論述了II-VI族半導(dǎo)體量子點（如CdSe、CdS、ZnSe）、I-III-VI族半導(dǎo)體量子點（如CuInS₂、CuAlS₂）以及鈣鈦礦型量子點（如CsPbBr₃、CH₃NH₃PbBr₃、Cs₂AgBiBr₆）在光催化CO₂還原領(lǐng)域的最新研究進展。最后，作者指出了半導(dǎo)體量子點在未來二氧化碳光還原領(lǐng)域所面臨的前景和挑戰(zhàn)，他們認為光生電子和空穴的協(xié)同利用實現(xiàn)CO₂和氧化有機轉(zhuǎn)換的耦合是未來光催化CO₂還原的重要方向（圖3）。這一策略不僅為實現(xiàn)經(jīng)濟高效的光催化CO₂還原提供了有效方案，同時為太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換開辟了嶄新的視野。

　　相關(guān)工作分別以Efficient and Selective CO₂ Reduction Integrated with Organic Synthesis by Solar Energy 和Semiconductor Quantum Dots: an Emerging Candidate for CO₂Photoreduction 為題發(fā)表于Chem 和Adv. Mater.，文章第一作者分別為郭慶和吳昊林，指導(dǎo)老師為研究員吳驪珠和副研究員李旭兵。

　　論文鏈接：1 2

圖1. 可見光下半導(dǎo)體量子點光催化CO₂還原耦合氧化有機合成反應(yīng)

　　圖2. 量子點光催化還原CO₂。(A)不同半導(dǎo)體量子點作為光催化劑的光催化CO₂還原反應(yīng)速率。(B)相同條件下，不同CdS殼層厚度修飾的CdSe量子點的光催化CO₂還原速率。(C) 催化劑的循環(huán)利用。(D) AM1.5光照。(E-F) ¹³C標記實驗。

圖3. 半導(dǎo)體量子點可見光催化CO₂還原

　　在自然界中，光合生物能夠在太陽光的照射下利用光合色素將二氧化碳（或硫化氫）和水轉(zhuǎn)化為有機物，并釋放出氧氣（或氫氣），該過程是生物界賴以生存的基礎(chǔ)，也是地球碳氧循環(huán)的重要媒介。受此啟發(fā)，利用可見光還原的方式將二氧化碳轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學(xué)品和/或太陽能燃料（如CO、HCOOH、CH3OH、CH4等）受到了科研工作者越來越多的關(guān)注，也被認為是解決能源危機和環(huán)境問題的重要途徑之一。如何開發(fā)出成本更低、穩(wěn)定性更好、效率更高的二氧化碳人工光還原催化劑是近年來該領(lǐng)域的研究熱點。半導(dǎo)體量子點（QDs）具有低成本、易制備、可見光捕獲能力強、多激子生成、載流子易調(diào)控以及表面位點豐富等優(yōu)勢，是目前最具潛力的建立高效人工光合系統(tǒng)的材料之一，并且已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫、光催化有機轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域。然而，目前所報道的絕大多數(shù)二氧化碳光還原體系都需要犧牲試劑的加入（如抗壞血酸、亞硫酸鈉、三乙醇胺等）以除去無法被消耗的光生空穴，這不僅在經(jīng)濟上增加了二氧化碳還原的成本，而且浪費了光生空穴的氧化能力。
　　近日，中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所超分子光化學(xué)研究團隊首次提出了將太陽能驅(qū)動的有機氧化反應(yīng)和二氧化碳還原相結(jié)合的實例，充分利用了被激發(fā)的電子和空穴，在產(chǎn)生太陽能燃料（一氧化碳）的同時獲得了高附加值的有機化學(xué)品（頻哪醇）（圖1）。可見光照下，CdSe/CdS半導(dǎo)體量子點（QDs）的光生電子能夠?qū)O2轉(zhuǎn)化為CO，空穴氧化三乙胺。如圖2所示，CO的生成速率能夠高達~412.8 mmol g-1 h-1，選擇性高達~96.5%。體系光照1.0 h的催化循環(huán)數(shù)（TON值）和表觀量子效率（AQY）分別高達~47360和32.7%。同時，催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性，循環(huán)使用多次活性沒有出現(xiàn)明顯降低。更重要的是，該體系可以在可見光照條件下高效耦合CO2還原與氧化有機合成。當(dāng)氧化端用1-苯乙醇及其衍生物代替三乙胺，CO2還原生成CO依然可以高效、高選擇性地進行。同時，體系中的1-苯乙醇及其衍生物能夠被量子點表面的光生空穴氧化偶聯(lián)形成頻那醇，產(chǎn)率高達98%。這一策略可以同時獲得有價值的氣相產(chǎn)物（CO）和高附加值的液相產(chǎn)品分子（頻哪醇），最大程度地實現(xiàn)了太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換。
　　進一步地，研究團隊總結(jié)了近年來半導(dǎo)體量子點在二氧化碳光還原領(lǐng)域的最新進展，深入剖析了半導(dǎo)體量子點獨特的光物理和結(jié)構(gòu)特性，揭示了其作為光催化二氧化碳還原催化劑的重要優(yōu)勢，從而為該領(lǐng)域的進一步發(fā)展提供合理的導(dǎo)向。文章首先從可見光吸收、激子生成、電荷分離與傳輸以及表面反應(yīng)等多個方面系統(tǒng)分析了量子點在太陽能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用的原因。之后，詳細討論論述了II-VI族半導(dǎo)體量子點（如CdSe、CdS、ZnSe）、I-III-VI族半導(dǎo)體量子點（如CuInS2、CuAlS2）以及鈣鈦礦型量子點（如CsPbBr3、CH3NH3PbBr3、Cs2AgBiBr6）在光催化CO2還原領(lǐng)域的最新研究進展。最后，作者指出了半導(dǎo)體量子點在未來二氧化碳光還原領(lǐng)域所面臨的前景和挑戰(zhàn)，他們認為光生電子和空穴的協(xié)同利用實現(xiàn)CO2和氧化有機轉(zhuǎn)換的耦合是未來光催化CO2還原的重要方向（圖3）。這一策略不僅為實現(xiàn)經(jīng)濟高效的光催化CO2還原提供了有效方案，同時為太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換開辟了嶄新的視野。
　　相關(guān)工作分別以Efficient and Selective CO2 Reduction Integrated with Organic Synthesis by Solar Energy 和Semiconductor Quantum Dots: an Emerging Candidate for CO2 Photoreduction 為題發(fā)表于Chem 和Adv. Mater.，文章第一作者分別為郭慶和吳昊林，指導(dǎo)老師為研究員吳驪珠和副研究員李旭兵。
　　論文鏈接：1 2
　　
　　圖1. 可見光下半導(dǎo)體量子點光催化CO2還原耦合氧化有機合成反應(yīng)
　　
　　圖2. 量子點光催化還原CO2。(A)不同半導(dǎo)體量子點作為光催化劑的光催化CO2還原反應(yīng)速率。(B)相同條件下，不同CdS殼層厚度修飾的CdSe量子點的光催化CO2還原速率。(C) 催化劑的循環(huán)利用。(D) AM1.5光照。(E-F) 13C標記實驗。
　　
　　圖3. 半導(dǎo)體量子點可見光催化CO2還原
　　

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