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氮摻雜單原子層非晶碳材料的原子尺度結(jié)構(gòu)分析及氮原子的化學(xué)成像分析。中國科學(xué)院大學(xué)供圖

中國科學(xué)院大學(xué)教授周武、國家納米科學(xué)中心研究員裘曉輝與北京航空航天大學(xué)教授郭林、劉利民以及清華大學(xué)教授谷林等組成研究團(tuán)隊，發(fā)展了一種利用納米尺度二維限域模板進(jìn)行小分子聚合的液相合成策略，成功制備出氮元素?fù)诫s的單原子層非晶碳材料。9月25日，該研究成果在線發(fā)表于《自然》。

二維非晶碳是碳材料家族的一種新型同素異形體。與石墨烯的周期性蜂窩結(jié)構(gòu)不同，單原子層的非晶碳由五、六、七元碳環(huán)無序拼接而成。研究人員此前通過化學(xué)氣相沉積方法在非平衡條件下成功制備了該材料，并發(fā)現(xiàn)非晶結(jié)構(gòu)可顯著調(diào)控碳材料的導(dǎo)電性和機械強度等物理性能。

雖然化學(xué)氣相沉積被廣泛用于制備石墨烯及其衍生材料，但高溫條件不利于異質(zhì)原子在碳原子網(wǎng)絡(luò)中的穩(wěn)定摻雜。相比之下，液相聚合方法在高分子化學(xué)合成中被廣泛采用。該方法條件溫和、前驅(qū)體選擇多樣。然而，在液相聚合中，反應(yīng)中間體構(gòu)象多變且存在復(fù)雜的立體相互作用，因此使用液相聚合方法難以獲得具有二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的產(chǎn)物。

新方法則利用層狀模板的限域作用，將自由基中間體的聚合過程限制在二維平面內(nèi)，最終形成了五、六、七元環(huán)共存的二維無序網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

利用低電壓掃描透射電子顯微鏡技術(shù)，研究團(tuán)隊精確解析了碳原子和氮原子在二維非晶碳網(wǎng)絡(luò)中的分布，證實了氮原子成功嵌入碳原子組成的平面網(wǎng)絡(luò)中，并確認(rèn)了氮摻雜濃度可達(dá)9%。通過第一性原理計算，研究團(tuán)隊進(jìn)一步揭示了該材料的形成機制，發(fā)現(xiàn)受限空間中的化學(xué)反應(yīng)模式發(fā)生了顯著變化。光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)測試表明，該材料具有p型半導(dǎo)體特性，為研究原子摻雜對二維非晶碳材料電子局域化現(xiàn)象的影響提供了獨特的實驗平臺。

研究人員認(rèn)為，這項工作在二維聚合物限域合成領(lǐng)域邁出了重要一步，為未來開發(fā)性能優(yōu)越的二維非晶材料提供了新途徑。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07958-0

（原載于《中國科學(xué)報》?2024-09-27?第1版?要聞）